焦炭气化反应对煤粉空气深度分级燃烧NOx生成的影响

罗 伟1,2,3

(1.煤科院节能技术有限公司，北京 100013；2.煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室，北京 100013；3.国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室，北京 100013)

摘 要:焦炭气化反应对空气深度分级工况下燃烧及污染物的生成具有重要影响。笔者采用滴管炉试验与数值计算相结合的方法，研究了主燃区过量空气系数SR1在1.2→0.6变化过程中，焦炭气化对空气深度分级工况下煤粉燃烧和NOx排放特性的影响规律。通过对比滴管炉试验数据与传统模型和改进模型(考虑焦炭气化)结果可知，传统模型对空气分级燃烧的还原性气氛预测存在一定缺陷，改进模型与试验结果较吻合。滴管炉试验及改进模型计算结果表明，空气深度分级工况下，主燃区极度缺氧，燃烧过程由最初的挥发分着火(R1和R2)和焦炭不完全氧化(R4)过渡到以焦炭气化反应(R5和R6)为主导的燃烧状态，大量CO生成，高浓度CO2逐渐被消耗，直至还原区段结束，随着燃尽风加入，O2含量增加，CO被迅速消耗(以R2为主)，CO2生成。空气分级工况下NOx排放特性表现为：燃烧器附近NOx浓度高，伴随还原性气氛的形成，出现一定程度的下降后保持较低的NOx水平，随着燃尽风的加入，出现一定程度的“反弹”，这是因为还原区结束时，一部分未完全被还原的氮中间体在燃尽风加入后被迅速氧化造成的。

关键词:焦炭气化；空气深度分级；煤粉燃烧；NOx；滴管炉；数值模拟

中图分类号:TK16

文献标志码:A

文章编号:1006-6772(2020)02-0093-09

收稿日期:2020-03-03;责任编辑:张晓宁

DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.20030301

基金项目：天地科技股份有限公司科技创新创业资金专项项目重点项目(2018-TD-ZD001)

作者简介:罗 伟(1982—)，男，湖北武汉人，副研究员，主要从事煤粉工业锅炉研究工作。E-mail：luoxiwei2008@163.com

引用格式:罗伟.焦炭气化反应对煤粉空气深度分级燃烧NOx生成的影响[J].洁净煤技术，2020,26(2):93-101.

LUO Wei.Effect of char gasification reactions on NOx formation in pulverized coal deep air-staged combustion[J].Clean Coal Technology，2020,26(2):93-101.

Effect of char gasification reactions on NOx formation in pulverized coal deep air-staged combustion

LUO Wei 1,2,3

(1.China Coal Research Institute Company of Energy Conservation,Beijing 100013,China;2.State Key Laboratory of High Efficient Mining and Clean Utilization of Coal Resources,Beijing 100013,China;3.National Energy Technology & Equipment Laboratory of Coal Utilization and Emission Control,Beijing 100013,China)

Abstract:The gasification reactions of char have an important influence on combustion and pollutant formation under the condition of deep air-staging. In this paper,the influence of char gasification on the combustion and NOx emission characteristics of pulverized coal under the condition of SR1 from 1.2 to 0.6 by the method of drop-tube furnace experiment and numerical calculation. Compared with the experimental data of the drop-tube furnace and the results of the traditional model and the improved model (considering char gasification),it can be seen that the traditional model has some defects in the prediction of reducing atmosphere of air-staged combustion,and the improved model is more consistent with the experimental results. The results of the experiment and the caculation of the improved model show that under the condition of deep air-staging,the main combustion zone is extremely anoxic,and the combustion process changes from the initial volatile ignition (R1 and R2) and incomplete char oxidation (R4) to the combustion state dominated by char gasification reaction (R5 and R6). At this time,a large amount of CO is generated,and the high concentration of CO2 is consumed gradually until the end of reduction zone. With the addition of exhausted air,the oxygen content increases,CO is rapidly consumed (mainly R2),and CO2 is gradually generated. The NOx emission characteristics under the air classification condition are as follows:the NOx concentration near the burner is high; With the formation of reducing atmosphere,the NOx level remains low after a certain degree of decline; And with the addition of burnout air,there is a certain degree of "rebound",which is caused by the rapid oxidation of some nitrogen intermediates that are not completely reduced after the addition of burnout air when the reduction zone is end.

Key words:char gasification；deep air-staged；pulverized coal combustion；NOx；drop-tube furnace；numerical simulation

0 引 言

2018年，我国NOx总排放量约1 197.15万t[1]，NOx排放不仅污染大气环境，还会危害人体。NOx来源多样，燃煤NOx排放量占比较大。对于电站锅炉和煤粉工业锅炉，降低NOx排放是当前研究的热点和难点。

空气分级低氮燃烧技术作为一种投资成本较低、效果显著的低氮燃烧技术，已广泛应用于各类锅炉中。影响空气分级NOx排放量的主要因素包括：主燃烧区过量空气系数(空气分级深度)、燃尽风通入位置、煤粉细度和燃尽风分级程度等，其中空气分级深度和燃尽风通入位置是影响空气分级低氮效果的关键因素。前人针对空气分级已进行了较多试验研究和数值模拟[2-6]。

空气分级深度越深，说明从主燃烧区以外送入的助燃空气量占总助燃空气量的比例越大，NOx排放量越低。研究表明，采用深度空气分级燃烧时，煤粉颗粒细度对于NOx排放浓度影响很小(除过大煤粉颗粒情况)[8]。Fan等[7]研究了大同烟煤在20 kW沉降炉(DTF)上进行深度空气分级燃烧过程中，CO浓度分布特性和NOx生成与还原机理。试验结果表明，深度空气分级燃烧下(过量空气系数为0.696)，CO浓度最高达120 000×10-6，且还原区内NOx浓度几乎降至0。

对于常规煤粉燃烧，传统煤粉燃烧模型并不用考虑焦炭气化反应，因为常规煤粉燃烧中，燃烧区域不存在氧气浓度远低于还原性气体的情况，而气化反应速率比氧化反应低2个数量级，因此一般忽略气化反应的影响[9]。但针对空气深度分级燃烧，还原区存在极强的还原性气氛，而传统数值模型无法合理预测强还原性气氛，因此无法刻画不同工况下还原性气氛对NOx还原的影响规律。

李振山等[10-11]开发了适于不同空气分级工况下的NOx预测模型，特别是考虑焦炭气化反应对均相NOx的定量还原预测，通过用户自定义函数对CO和H2的准确预测间接表征THC含量，从而定量计算最终NOx生成量。Li等[12]针对空气分级研究了考虑焦炭气化的煤粉空气分级燃烧的NOx预测，并将模拟结果与试验结果进行比较，得到了较好的预测趋势。

本文针对滴管炉内煤粉空气深度分级低氮燃烧，基于传统煤粉燃烧模型，通过考虑焦炭气化反应，建立改进的煤粉燃烧模型，预测空气深度分级工况下还原性气氛以及NOx的生成特性，并通过滴管炉试验对改进模型的预测结果进行了验证。

1 试验系统及工况

1.1 滴管炉试验系统

滴管炉试验装置由炉本体、电加热元件、微量给粉器、配气系统、电控系统以及循环水系统组成，如图1所示。

上段炉体由一根长2 200 mm、内径50 mm的刚玉管和一个硅碳棒加热管组成，上段电加热元件可将炉膛温度由室温加热至1 600 ℃，并可保持长约1 200 mm的恒温区；下段炉体由一根长1 900 mm、内径100 mm的刚玉管和一个硅碳棒加热管组成，下段电加热元件可将炉膛温度由室温加热至1 000 ℃，并可保持长约900 mm的恒温区。炉体上、下段分别安装K型热电偶和S型热电偶用于测量炉膛内温度。

1.2 煤粉特性

采用神木烟煤作为试验和模拟煤种，其工业及元素分析见表1。

煤粉粒径分布按照R-R分布描述，其最小粒径为10 μm，最大粒径为100 μm，平均粒径为40 μm。

1.3 试验与模拟工况

保持煤粉及供料量不变，维持滴管炉燃烧试验工况的稳定，对试验结果的准确性至关重要。为了反映煤粉实际燃烧情况，通过对滴管炉主燃区最高温度及实际双锥煤粉燃烧器内温度测量发现，设置滴管炉上、下段炉温分别为1 200、1 000 ℃时，滴管炉上段烟气温度与实际燃烧器内接近。因此，本文设置上段炉温1 200 ℃、下段炉温1 000 ℃。

保持总过量空气系数1.20不变，探究深度空气分级对煤粉燃烧NOx排放特性的影响。一次风主要用于输送煤粉，只需将煤粉带入风粉管，且风量不宜过大。通过前期试验研究发现，一次风量为1 L/min即可满足正常运行，且试验系统气密性较好。二次风由上段炉膛顶部进入炉膛，二次风量根据试验方案调整，以满足不同主燃区过量空气系数。总助燃空气量减去一次风和二次风量即为三次风量，三次风位于上段炉膛与下段炉膛连接处，且保持不变。

燃料量、配风量的波动使炉内温度发生变化，因此需维持燃烧工况的稳定性。改变配风量后，待尾排烟气氧含量稳定后开始测量。试验工况见表2，保持总过量空气系数SR=1.2不变，分级燃烧的主燃区过量空气系数SR1=0.6～1.2，模拟研究工况与试验工况一致。

注：SR1为主燃区过量空气系数。

2 数值计算模型及网格划分

2.1 数学模型

基于前人经验及Fluent数值模拟特点[13]，选取适宜的数学模型对煤粉燃烧过程进行模拟。流体流动过程在欧拉坐标系下进行求解。连续相方程为质量、动量、能量的连续性方程和时间均值的纳维斯托克斯方程。同时，在连续相方程中添加组分输运方程以求解反应流。本文湍流模型采用Realizable k-ε双方程湍流模型，辐射模型选择P1辐射模型，煤粉颗粒采用随机颗粒轨道模型进行模拟。采用简化的煤燃烧两步法反应模拟煤粉气相燃烧过程见表3。

对于煤粉燃烧，通常燃料型NOx占60%～80%，热力型NOx占25%左右，快速型NOx量很少，因此本模拟不考虑快速型NOx。Fluent软件通常采用后处理方式对NOx生成量进行预测，即燃烧过程完成后，通过燃烧计算结果预判NOx的生成特性。燃料中氮转化为NOx过程较复杂，最终NOx的生成取决于实际燃烧特性及含氮化合物的初始浓度。

煤粒受热时，燃料中含氮化合物变为气态，生成含氮中间体(HCN、NH3、H、CN和NH)，其与氧气反应生成NOx。在Fluent模拟软件中，含氮中间体主要有HCN和NH3[14]。煤粉燃烧过程中，N元素在挥发分及焦炭中的分布不一定相同，因此计算生成的NOx时需分开考虑。

李振山等[10]研究了不同煤种挥发分N及焦炭N在燃料N中的分配比例，并拟合出相应的的计算公式。针对本文所使用的煤种，计算得挥发分N含量为27.85%，焦炭N质量分数为72.15%。许多学者针对不同N的转化率进行研究，对不同燃料-空气当量比下挥发分N和焦炭N的转化率给出了确定数值，如图2所示，本文以此分别设置不同燃烧工况下的挥发分N以及焦炭N的转化率。

通常氮析出转化成中间含氮物质，模型中设置挥发分N转化为HCN/NH3，2者比例为9∶1；焦炭N转化为HCN/NH3/NO，其中HCN与NH3占比根据燃空比的不同而变化。

2.2 反应模型

一般认为煤粉燃烧步骤[15]为：① 煤被快速加热，挥发分快速析出；② 挥发分发生气相反应；③ 形成由剩余碳、灰分及剩余挥发分构成的炭，炭与O2、水蒸气及CO2等发生非均相反应，其反应时间占煤颗粒燃烧总时间的1/2以上。基于此，本文针对煤粉燃烧采用组分输运模型，将煤粉燃烧过程分为挥发分析出、挥发分燃烧和固定碳燃烧等3部分，各部分选用的反应模型见表4。

挥发分均相反应采用有限速率/涡耗散模型，该模型基于层流有限速率模型和涡耗散模型建立。层流有限速率模型忽略湍流脉动的影响，反应速率根据Arrhenius公式确定；涡耗散模型认为反应速率由湍流控制，避免繁琐的Arrhenius化学动力学计算，有限速率/涡耗散模型的计算按实际情况选择其中1项作为化学反应的限制步骤。

前人已对煤粉燃烧过程进行了大量研究，但目前广泛使用的数值模拟手段并未完全考虑煤粉燃烧过程中关键物质的生成，对于最终NOx计算有较大影响。

李振山等[10]针对煤粉燃烧中NOx的预测问题，开发了相关模型并采用Fluent软件实现了最终的预测，该研究主要是提出了以CO和H2浓度间接表征气相碳氢化合物含量的方法。YU等[12]通过引入4个焦炭表面反应以及1个氢气氧化反应对滴管炉进行数值模拟研究，得出了较好的预测效果。以上研究均表明焦炭气化反应生成CO和H2对于模拟煤粉空气分级燃烧过程中还原性气氛非常重要，相关燃烧反应见表5。

2.3 网格划分及边界条件设置

2.3.1 模型建立及网格无关性检验

图3(a)为高温滴管炉1∶1几何模型示意。采用ICEM软件对滴管炉模型进行几何拓补分块。ICEM网格划分的基本思路是将实际几何结构借助虚构的几何拓补结构块分成不同部分，对不同结构块上的边划分节点而生成网格。使用ICEM划分结构化网格的关键在于建立合适的几何拓补结构块，本文基于几何拓补学，采用O型网格技术，划分出合适的结构块。图3(b)为滴管炉计算域网格示意。

对拓扑结构的边划分不同的节点数，可生成不同数量的网格，为了排除网格数量对模拟结果的影响，对网格进行独立性检验。本文划分的网格数量为6万、10万以及15万。采用冷态模拟检验方式，选取滴管炉中心轴线上5个点，对比5点速度和网格数量的关系，结果表明6万网格的预测结果与其他2种相同。因此，本文选择网格数量为6万。

2.3.2 边界条件设置

1)滴管炉壁面边界条件

滴管炉试验中保持上、下段炉膛温度稳定在1 200、1 000 ℃。为了将模拟结果与试验结果相对应，本文设置滴管炉壁面为恒定值，即分别将上、下段固定壁面温度设定为1 473 和1 273 K。壁面的内部发射率(internal emissivity)根据壁面光洁、沾污等情况设置在0.6～0.8，本文设置为0.8。

2)一、二、三次风入口边界条件

一次风入口条件设置为速度入口，数值为2 m/s；二、三次风入口条件设置为质量流量入口，具体数值见表2。湍动强度(turbulent intensity)使用默认设置5%，湍流黏度比(turbulence viscosity ratio)使用默认设置10%。一、二、三次风温度与试验条件一致，为298 K。

3)出口边界条件

出口一般设置为压力出口条件，滴管炉试验中出口压力一般为微负压，设置为-100 Pa。为了提高计算收敛速度，预估烟气出口温度，设置为1 273 K。

3 试验结果与分析

3.1 还原性气氛

目前针对煤粉深度空气分级工况下，沿炉膛轴向方向上CO浓度变化研究较少，而CO浓度变化曲线对于理解主燃烧反应以及建立NOx后处理模型至关重要。图4为通过传统模型和考虑焦炭反应的模型得到的滴管炉沿炉膛轴向O2和CO浓度的变化，将滴管炉炉膛分为2个区域：左边区域为燃尽风加入前由于缺氧而形成的还原区，以及燃尽风加入之后形成的燃尽区(虚线右侧区域)。

由图4可知，2种模型对O2体积分数沿轴向变化的预测趋势基本一致，且数值接近，而对于CO浓度预测却存在较大差异。随主燃烧区过量空气系数降低，在深度空气分级工况下SR1=0.68、0.60时，还原区结束位置处O2体积分数接近0，而此时传统模型只有在SR1=0.6时有少量CO，其他工况下CO体积分数基本为0；对于考虑焦炭气化反应的模型，SR1=0.6时，CO体积分数最高达200 000×10-6。

从反应模型角度分析可知，不考虑气化反应的传统模型，CO仅来源于挥发分两步燃烧过程中的第1步(R1)，若O2较充足，生成的CO立即被氧化为CO2(R2)。但在SR1较小时，燃烧器附近CO体积分数较低，即传统模型对煤粉燃烧过程中CO的预测存在一定缺陷，没有与实际燃烧过程相联系，特别是深度空气分级时，还原性气氛强烈，气化反应对燃烧过程的影响更重要，改进模型可弥补该缺陷。由图4可以看出，改进模型CO预测明显优于传统模型。根据改进模型反应机理可知，CO来源于4个反应，分别为挥发分第1步燃烧反应(R1)、焦炭燃烧(R4)、焦炭气化反应(R5和R6)。这4个反应对最终CO贡献率不同，通过传统模型仅有R1对CO的贡献可知，挥发分第1步燃烧反应生成的CO很少，且主要集中在燃烧器喷嘴附近区域；焦炭燃烧(R4)反映焦炭与O2发生不完全氧化反应生成CO，该过程可能主要发生在燃烧器喷嘴附近区域至还原区的过度空间内，因为对于空气弱分级，该过度区域还存在一定量未被消耗的O2，反应温度也较适宜，但对于空气深度分级，该过程较微弱，主要由于燃烧器附近区域O2仅可用于挥发分燃烧，并不存在剩余的O2供焦炭发生不完全氧化。因此，对于空气深度分级，焦炭气化反应(R5和R6)是CO的主要来源，即R5和R6对CO的形成占主导地位。

改进模型对空气分级工况的CO预测具有较高的准确性，说明R5和R6反应动力学参数的设置较恰当，且具有较宽的适用范围。

3.2 燃烧特性

炉膛温度分布规律是煤粉整体燃烧特性的重要体现，也是反应机理的决定因素之一。数值计算中炉膛壁面温度与滴管炉试验工况一致，即上、下段炉膛壁面温度分别为1 473、1 273 K。沿炉膛轴向的温度分布如图5所示。SR1≤0.76时，传统模型计算的炉膛温度略高于改进模型，这是由于改进模型在深度空气分级时气化反应占主要地位，气化反应是吸热反应，使炉膛温度略低于传统计算模型，但整体温度值与试验结果基本一致。而且，考虑吸热的气化反应，对于空气深度分级工况下保护燃烧器喷嘴、降低还原区热力型NOx浓度具有一定的积极作用。

图6为沿炉膛轴向的反应速率变化曲线。可以看出，挥发分燃烧第1步反应(R1)主要在燃烧器喷嘴附近区域发生，且随空气分级深度加深，R1反应速率降低；挥发分第2步燃烧反应(R2)主要在燃尽风存在的区域发生，O2体积分数越高，反应速率越大，这也是燃尽风加入后CO被迅速消耗的原因；对于消耗H2的反应(R3)，主要发生在空气分级工况下的燃尽风通入区域；空气不分级时，焦炭燃烧反应(R4和R7)的反应速率明显高于空气分级工况下，且反应主要发生在过渡区间，焦炭经受热过程后燃烧，空气分级时，特别是空气深度分级，气化反应(R5和R6)占主导地位，燃尽风通入前，随空气分级深度加深，气化反应速率越大，且反应在燃烧空间的范围较宽。

3.3 反应云图

图7为SR1=0.6时炉膛截面温度、速度、O2、CO、CO2和颗粒浓度变化云图。

由图7可以看出，燃烧器喷嘴附近存在一个高温区域，这是挥发分析出、着火的区域，该区域的O2迅速被消耗(R1)，CO开始生成(R2)；随着燃烧进行，空气深度分级使上段炉膛极度缺氧，燃烧过程开始由挥发分着火(R1和R2)和焦炭不完全氧化(R4)过渡到以焦炭气化反应(R5和R6)为主，此时CO大量生成(图7左侧CO的第1段炉膛)。同时，CO2由高浓度→低浓度→保持稳定，这与挥发分燃烧生成CO2(R1)以及气化反应(R5)消耗CO2密切相关，燃烧器喷嘴附近以R1为主，所以CO2存在一个高浓度区，经过渡区，气化反应(R5)开始占主导地位，因此CO2浓度下降。当上段炉膛空间利用完成后，还原区段结束，随着燃尽风的加入，O2含量增加，此时CO被迅速消耗(以R2为主)，随着O2的加入和氧化反应充分，燃尽区CO2浓度增加并保持均匀分布。煤粉颗粒浓度分布与燃烧进程密切相关，燃烧器喷嘴附近区域颗粒浓度较高，随着反应进行，颗粒被消耗，且在燃尽区基本无颗粒存在，即燃尽区仅需完成未燃尽化学组分的燃烧，可保证煤粉较高的燃烧效率和低氮燃烧。

3.4 NOx排放特性

图8为沿炉膛轴向NO浓度变化，可知，SR1=1.2、0.6时，传统模型计算的NO浓度处于较高水平，这与试验结果相差较远，主要是传统模型未考虑气化反应，缺乏应有的还原性物质对NO的均相还原过程，因此，传统模型无法直接用于燃烧过程主要物质组成及NOx形成预测。改进模型预测的NOx与试验结果较接近，说明考虑气化反应对于空气分级工况下煤粉燃烧生成NOx浓度预测的重要性。

对比2种模型对NOx的预测，除SR1=1.2、SR1≥0.68时传统模型沿炉膛轴向的NOx浓度均为升高到一个稳定的水平后，随着燃尽风加入，NOx浓度小幅上升，最后基本保持稳定。但对于改进模型，所有工况下NOx均为由燃烧器附近高浓度的NOx先下降，后在还原区内保持很低的NOx水平，最后随燃尽风的加入出现一定幅度的上升。燃尽风加入后，NOx浓度上升幅度随燃尽风量的增加而增加，SR1=0.6时，2个模型预测的NOx浓度均有最大幅度升高，即传统模型与改进模型除了在燃烧器喷嘴附近区域对NOx预测存在较大差异外，在过渡区、还原区、燃尽区的预测规律一致，仅数值不同，这主要与CO的预测有较大关系。由图4(b)可知，对燃烧器喷嘴附近的CO浓度预测，2个模型出现完全相反的趋势，这与NOx的预测趋势相对应，传统模型预测燃烧器喷嘴附近CO浓度极高，随着燃烧进行，CO迅速下降至接近0；改进模型在燃烧器喷嘴附近区域，开始CO浓度均较低，随着气化反应的发生，CO大量生成。传统模型对燃烧器喷嘴附近NOx预测规律说明，CO浓度的准确预测对于最终NOx预测至关重要，CO浓度高的区域NOx浓度偏低，即由高浓度CO所形成的强还原性气氛对NOx的均相还原较重要，其机理仍有待探究。

2种模型下，燃尽风通入后NOx浓度均发生“反弹”现象，这与其他研究者的滴管炉试验结果一致[12]，目前学者认为，NOx浓度升高与氮的中间体HCN和NH3有关。图9为沿炉膛轴向HCN与NH3的变化趋势，还原区中较强的还原性气氛使生成的NOx被还原，除了NOx被还原为N2外，还存在HCN和NH3等的还原产物，这些中间体在还原区不能进一步向N2转化，而以氮的中间体形式存在。通入燃尽风后，这些中间体被迅速氧化生成NOx，导致NOx “反弹”现象发生。

4 结 论

1)空气深度分级工况下焦炭气化反应具有重要作用，特别是对还原性气氛的形成及定量预测具有重要意义。

2)滴管炉试验验证了改进模型对滴管炉内煤粉深度空气分级预测的准确性。

3)滴管炉试验结果和改进模型模拟结果说明，煤粉深度空气分级工况下，沿炉膛空间还原性气氛的生成与变化特性。空气深度分级时，挥发分燃烧两步反应和焦炭的不完全燃烧反应对CO贡献量有限，主要的是焦炭气化反应对CO的贡献。

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